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सीसा ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट सौर कोशिकाएं दे प्रदर्शन च सुधार आस्तै दोष निष्क्रियता दा बड्डे पैमाने पर इस्तेमाल कीता गेआ ऐ, पर α-चरण स्थिरता पर बक्ख-बक्ख दोषें दा प्रभाव अस्पष्ट ऐ; इत्थें, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत दा उपयोग करदे होई, अस पैह् ली बारी α-चरण थमां δ-चरण च फार्मामिडीन लीड ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट दे अपघटन मार्ग दी पन्छान करदे आं ते चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा पर बक्ख-बक्ख दोषें दे प्रभाव दा अध्ययन करदे आं। सिमुलेशन दे नतीजें दा अनुमान ऐ जे आयोडीन दी रिक्त स्थानें च गिरावट दी संभावना मती ऐ की जे एह् α-δ चरण संक्रमण आस्तै ऊर्जा बाधा गी काफी हद तगर घट्ट करदे न ते पेरोवस्काइट सतह पर सबनें थमां घट्ट निर्माण ऊर्जा होंदी ऐ। पेरोवस्काइट दी सतह उप्पर पानी च अघुलनशील सीसा आक्सीलेट दी घनी परत दा प्रवेश α-चरण दे विघटन गी काफी हद तकर रोकदा ऐ, जिस कन्नै आयोडीन दे प्रवास ते वाष्पीकरण गी रोकदा ऐ। इसदे अलावा, एह् रणनीति इंटरफेस नॉनरेडिएटिव पुनर्संयोजन गी काफी हद तगर घट्ट करदी ऐ ते सौर कोशिकाएं दी दक्षता गी 25.39% (प्रमाणित 24.92%) तगर बधांदी ऐ। बिना पैकेज कीते गेदे उपकरण गी अनुकरणीय 1.5 जी एयर मास विकिरण दे अंतर्गत 550 घैंटे तगर मती शक्ति कन्नै कम्म करने दे बाद बी अपनी मूल 92% दक्षता गी बरकरार रक्खी सकदा ऐ।
पेरोवस्काइट सौर कोशिकाएं (पीएससी) दी बिजली रूपांतरण दक्षता (पीसीई) 26%1 दे प्रमाणत रिकार्ड उच्चतम स्तर पर पुज्जी गेई ऐ। 2015 थमां, आधुनिक पीएससी ने 2,3,4 दी शॉकले-केसर सीमा दे नेड़े दी बेहतरीन थर्मल स्थिरता ते तरजीही बैंडगैप दे कारण प्रकाश अवशोषक परत दे रूप च फार्मामिडीन ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट (FAPbI3) गी पसंद कीता ऐ। दुर्भाग्य कन्नै, FAPbI3 फिल्में च उष्मागतिकी रूप कन्नै कमरे दे तापमान पर काले α चरण थमां पीले गैर-पेरोवस्काइट δ चरण च चरण संक्रमण होंदा ऐ5,6। डेल्टा चरण दे निर्माण गी रोकने आस्तै बक्ख-बक्ख जटिल पेरोवस्काइट संरचनाएं गी विकसित कीता गेआ ऐ। इस समस्या गी दूर करने दी सबनें थमां आम रणनीति ऐ FAPbI3 गी मिथाइल अमोनियम (MA+), सीज़ियम (Cs+) ते ब्रोमाइड (Br-) आयन दे संयोजन कन्नै मिलाना7,8,9। लेकन हाइब्रिड पेरोवस्काइट बैंडगैप ब्रॉडेनिंग ते फोटोइंड्यूस्ड फेज पृथक्करण कन्नै पीड़ित होंदे न, जेह् ड़े नतीजे च पीएससी दे प्रदर्शन ते परिचालन स्थिरता कन्नै समझौता करदे न10,11,12।
हाल दे अध्ययनें कन्नै पता चलेआ ऐ जे बिना कुसै डोपिंग दे शुद्ध सिंगल क्रिस्टल FAPbI3 च अपनी उत्कृष्ट क्रिस्टलीयता ते घट्ट दोषें दे कारण उत्कृष्ट स्थिरता होंदी ऐ13,14। इसलेई बल्क FAPbI3 दी क्रिस्टलीयता गी बधाइयै दोषें गी घट्ट करना कुशल ते स्थिर पीएससी हासल करने आस्तै इक महत्वपूर्ण रणनीति ऐ2,15। हालांकि, FAPbI3 पीएससी दे संचालन दौरान, अवांछनीय पीले षट्कोणीय गैर-पेरोवस्काइट δ चरण च गिरावट अजें बी होई सकदी ऐ16। आमतौर उप्पर एह् प्रक्रिया सतहें ते दाने दी सीमाएं थमां शुरू होंदी ऐ जेह् ड़ी मते सारे खराब इलाकें दी मौजूदगी दे कारण पानी, गर्मी ते रोशनी आस्तै मती संवेदनशील होंदी ऐ17 । इसलेई FAPbI318 दे काले चरण गी स्थिर करने आस्तै सतह/अनाज निष्क्रियता जरूरी ऐ । कई सारे दोष निष्क्रियता रणनीतियें, जिंदे च निम्न आयामी पेरोवस्काइट, एसिड-बेस लुईस अणु, ते अमोनियम हैलाइड लवण दा शुरूआत शामल ऐ, ने फार्मामिडीन पीएससी च बड़ी प्रगति कीती ऐ19,20,21,22। अज्ज तकर लगभग सारे अध्ययनें च सौर कोशिकाएं च वाहक पुनर्संयोजन, प्रसार दी लंबाई ते बैंड संरचना जनेह् ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक गुणें दे निर्धारण च बक्ख-बक्ख दोषें दी भूमिका पर ध्यान दित्ता गेआ ऐ22,23,24। मसाल आस्तै, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत (डीएफटी) दा उपयोग सैद्धांतिक रूप कन्नै बक्ख-बक्ख दोषें दी गठन ऊर्जा ते फंसे दी ऊर्जा दे स्तर दी भविष्यवाणी करने लेई कीता जंदा ऐ, जिसदा व्यापक रूप कन्नै इस्तेमाल व्यावहारिक निष्क्रियता डिजाइन गी मार्गदर्शन करने लेई कीता जंदा ऐ20,25,26। जि’यां-जि’यां दोषें दी गिनतरी घट्ट होंदी ऐ, आमतौर उप्पर डिवाइस दी स्थिरता च सुधार होंदा ऐ। लेकन फार्मामिडीन पीएससी च चरण स्थिरता ते प्रकाश विद्युत गुणें पर बक्ख-बक्ख दोषें दे प्रभाव दे तंत्र बिल्कुल बक्ख-बक्ख होन चाहिदे न। साढ़ी ज्ञान दे अनुसार, दोष घन थमां षट्कोणीय (α-δ) चरण संक्रमण गी किस चाल्ली प्रेरित करदे न ते α-FAPbI3 पेरोवस्काइट दी चरण स्थिरता पर सतह निष्क्रियता दी भूमिका दी बुनियादी समझ अजें बी खराब तरीके कन्नै समझी गेई ऐ।
इत्थें, अस काले α-चरण थमां पीले δ-चरण च FAPbI3 पेरोवस्काइट दे अपघटन मार्ग ते डीएफटी दे राहें α-टू-δ-चरण संक्रमण दी ऊर्जा बाधा पर बक्ख-बक्ख दोषें दे प्रभाव दा पता लाने आं। I रिक्त स्थानें, जेह् ड़ियां फिल्म निर्माण ते डिवाइस संचालन दौरान आसानी कन्नै पैदा कीतियां जंदियां न, α-δ चरण संक्रमण गी शुरू करने दी संभावना मती ऐ। इसलेई, असें इक इन सिटु रिएक्शन दे माध्यम कन्नै FAPbI3 दे उप्पर सीसा आक्सीलेट (PbC2O4) दी पानी च अघुलनशील ते रासायनिक रूप कन्नै स्थिर घनी परत पेश कीती। सीसा आक्सीलेट सतह (एलओएस) I रिक्त स्थानें दे निर्माण गी रोकदा ऐ ते गर्मी, रोशनी ते विद्युत क्षेत्रें कन्नै उत्तेजित होने पर I आयन दे प्रवास गी रोकदा ऐ। नतीजे च एलओएस इंटरफेसियल नॉनरेडिएटिव पुनर्संयोजन गी काफी हद तगर घट्ट करदा ऐ ते FAPbI3 पीएससी दी दक्षता च सुधार करदा ऐ ते 25.39% (24.92% तगर प्रमाणित) होई जंदा ऐ। बिना पैकेज कीते गेदे एलओएस डिवाइस ने 1.5 जी विकिरण दे अनुकरणीय हवा द्रव्यमान (एएम) पर 550 घैंटे शा मते समें तगर अधिकतम बिजली बिंदु (एमपीपी) पर कम्म करने दे बाद अपनी मूल दक्षता दा 92% बरकरार रक्खेआ।
अस पैह्ले α चरण थमां δ चरण च संक्रमण आस्तै FAPbI3 पेरोवस्काइट दे अपघटन मार्ग गी ढ़ूँढ़ने आस्तै ab initio गणना कीती। विस्तृत चरण परिवर्तन प्रक्रिया दे माध्यम कन्नै एह् दिक्खेआ जंदा ऐ जे FAPbI3 दे घन α-चरण च इक त्रि-आयामी कोने-साझा करने आह् ले [PbI6] अष्टफलक थमां FAPbI3 दे षट्कोणीय δ-चरण च इक आयामी किनारे-साझा करने आह् ले [PbI6] अष्टफलक च बदलाव हासल कीता जंदा ऐ। टूटना 9. Pb-I पैह् ले चरण (Int-1) च इक बंड बनांदा ऐ, ते इसदी ऊर्जा बाधा 0.62 eV/सेल तगर पुज्जदी ऐ, जि’यां चित्र 1a च दिक्खेआ गेआ ऐ। जदूं अष्टकोणीय गी [0\(\bar{1}\)1] दिशा च शिफ्ट कीता जंदा ऐ तां षट्कोणीय छोटी श्रृंखला 1×1 थमां 1×3, 1×4 तगर फैलदी ऐ ते अंत च δ चरण च दाखल होंदी ऐ। पूरे मार्ग दा अभिविन्यास अनुपात (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ ऐ। ऊर्जा वितरण आरेख थमां एह् दिक्खेआ जाई सकदा ऐ जे निम्नलिखित चरणें च FAPbI3 दे δ चरण दे न्यूक्लियेशन दे बाद ऊर्जा बाधा α चरण संक्रमण थमां घट्ट ऐ, जिसदा मतलब ऐ जे चरण संक्रमण च तेजी औग। साफ ऐ जे जेकर अस α-चरण गिरावट गी दबाना चांह् दे आं तां चरण संक्रमण गी नियंत्रित करने दा पैह् ला कदम मता जरूरी ऐ।
इक चरण परिवर्तन प्रक्रिया बाएं थमां दाएं – काला FAPbI3 चरण (α-चरण), पैह् ला Pb-I बंड विच्छेदन (Int-1) ते होर Pb-I बंड विच्छेदन (Int-2, Int -3 ते Int -4) ते पीले चरण FAPbI3 (डेल्टा चरण)। ख बक्ख-बक्ख आंतरिक बिंदु दोषें दे आधार उप्पर FAPbI3 दे α थमां δ चरण संक्रमण च ऊर्जा बाधाएं। बिंदीदार रेखा इक आदर्श क्रिस्टल (0.62 eV) दी ऊर्जा बाधा गी दस्सदी ऐ। ग सीसा पेरोवस्काइट दी सतह पर प्राथमिक बिंदु दोषें दे निर्माण दी ऊर्जा। एब्सिसा अक्ष α-δ चरण संक्रमण दी ऊर्जा बाधा ऐ , ते आर्डिनेट अक्ष दोष निर्माण दी ऊर्जा ऐ । ग्रे, पीले ते हरे रंग च छायादार हिस्से क्रमशः टाइप I (कम ईबी-उच्च एफई), टाइप II (उच्च एफई) ते टाइप III (कम ईबी-कम एफई) न। d नियंत्रण च FAPbI3 दे दोष VI ते LOS दे निर्माण दी ऊर्जा। ई मैं FAPbI3 दे नियंत्रण ते एलओएस च आयन प्रवासन च बाधा। च – जीएफ नियंत्रण च I आयन (नारंगी गोले) ते gLOS FAPbI3 (ग्रे, सीसा; वायलेट (नारंगी), आयोडीन (मोबाइल आयोडीन)) दे प्रवास दा योजनाबद्ध प्रतिनिधित्व (बाएं: ऊपरी दृश्य; दाएं: क्रॉस सेक्शन, भूरा); कार्बन दा; हल्के नीले रंग दा – नाइट्रोजन; लाल – ऑक्सीजन दा; हल्के गुलाबी – हाइड्रोजन)। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलें दे रूप च दित्ता जंदा ऐ।
इसदे बाद असें बक्ख-बक्ख आंतरिक बिंदु दोषें दे प्रभाव दा व्यवस्थित अध्ययन कीता (जिंदे च पीबीएफए, आईएफए, पीबीआई, ते आईपीबी एंटीसाइट कब्जा; पीबीआई ते आईआई इंटरस्टिशियल परमाणु; ते VI, वीएफए, ते वीपीबी रिक्त स्थान शामल न), जिनेंगी मुक्ख कारक मन्नेआ जंदा ऐ। जेह् ड़े परमाणु ते ऊर्जा स्तर दे चरण च गिरावट दा कारण बनदे न , चित्र 1 बी ते पूरक तालिका 1 च दिक्खेआ गेआ ऐ , मजेदार गल्ल एह् ऐ जे सारे दोष α-δ चरण संक्रमण दी ऊर्जा बाधा गी घट्ट नेईं करदे न (चित्र 1 बी)। असें गी विश्वास ऐ जे जिस दोष च घट्ट गठन ऊर्जा ते घट्ट α-δ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधाएं दोनें होंदियां न, गी चरण स्थिरता आस्तै हानिकारक मन्नेआ जंदा ऐ। जि’यां पैह् ले थमां गै दस्सेआ गेआ ऐ, सीसा समृद्ध सतहें गी आमतौर पर फार्मामिडीन पीएससी27 आस्तै प्रभावी मन्नेआ जंदा ऐ। इसलेई, अस सीसा समृद्ध परिस्थितियें च PbI2-समाप्त (100) सतह पर ध्यान दिंदे न। सतह दे आंतरिक बिंदु दोषें दी दोष निर्माण ऊर्जा गी चित्र 1 ग ते पूरक तालिका 1 च दिक्खेआ गेआ ऐ ऊर्जा बाधा (ईबी) ते चरण संक्रमण निर्माण ऊर्जा (एफई) दे आधार उप्पर, इनें दोषें गी त्रै किस्में च वर्गीकृत कीता गेआ ऐ। टाइप I (कम ईबी-उच्च एफई): हालांकि आईपीबी, वीएफए ते वीपीबी चरण संक्रमण च ऊर्जा बाधा गी काफी हद तकर घट्ट करदे न, पर उंदे च उच्च गठन ऊर्जा होंदी ऐ। इसलेई असें गी विश्वास ऐ जे इस चाल्लीं दे दोष चरण संक्रमण उप्पर सीमित असर पांदे न कीजे एह् कम्म गै पैदा होंदे न । प्रकार II (उच्च ईबी): बेहतर α-δ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा दे कारण, एंटी-साइट दोष PbI, IFA ते PbFA α-FAPbI3 पेरोवस्काइट दी चरण स्थिरता गी नुकसान नेईं पजांदे न। टाइप III (कम ईबी-कम एफई): VI, Ii ते Pbi दे दोशें कन्नै अपेक्षाकृत घट्ट गठन ऊर्जा कन्नै काले चरण दे क्षय पैदा होई सकदे न। खासकरियै घट्ट शा घट्ट एफई ते ईबी VI गी दिक्खदे होई असें गी विश्वास ऐ जे सबनें शा प्रभावी रणनीति I रिक्त पदें गी घट्ट करना ऐ।
VI गी घट्ट करने आस्तै, असें FAPbI3 दी सतह गी बेहतर बनाने आस्तै PbC2O4 दी इक घनी परत विकसित कीती। कार्बनिक हैलाइड नमक निष्क्रिय करने आह् ले जि’यां फिनाइलएथिल अमोनियम आयोडाइड (पीईएआई) ते एन-ऑक्टाइल अमोनियम आयोडाइड (ओएआई) दी तुलना च, PbC2O4, जिस च कोई मोबाइल हैलोजन आयन नेईं होंदा ऐ, रसैनक रूप कन्नै स्थिर ऐ, पानी च अघुलनशील ऐ ते उत्तेजना पर आसानी कन्नै निष्क्रिय होई जंदा ऐ। पेरोवस्काइट दी सतह दी नमी ते विद्युत क्षेत्र दा अच्छा स्थिरीकरण। पानी च PbC2O4 दी घुलनशीलता सिर्फ 0.00065 g/L ऐ, जेह्ड़ी PbSO428 दी घुलनशीलता थमां बी घट्ट ऐ। एह्दे शा बी मती जरूरी गल्ल एह् ऐ जे एलओएस दी घनी ते इकरूप परतें गी पेरोवस्काइट फिल्में पर इन सिटु रिएक्शनें दा उपयोग करियै धीरे-धीरे तैयार कीता जाई सकदा ऐ (नीचे दिक्खो)। अस FAPbI3 ते PbC2O4 दे बश्कार इंटरफेस बंड दे डीएफटी सिमुलेशन कीते जि’यां पूरक चित्र 1 च दिक्खेआ गेआ ऐ पूरक तालिका 2 एलओएस इंजेक्शन दे बाद दोष निर्माण ऊर्जा गी प्रस्तुत करदी ऐ। असें गी पता चलेआ जे एलओएस न सिर्फ VI दोषें दी निर्माण ऊर्जा गी 0.69–1.53 eV (चित्र 1d) बधांदा ऐ, बल्के प्रवास सतह ते निकास सतह पर I दी सक्रियता ऊर्जा च बी बधांदा ऐ (चित्र 1e)। पैह् ले चरण च I आयन पेरोवस्काइट सतह दे कन्नै-कन्नै प्रवास करदे न, जिस कन्नै VI आयन 0.61 eV दी ऊर्जा बाधा कन्नै जाली स्थिति च छोड़दे न। एलओएस दे शुरू होने दे बाद, स्टेरिक बाधा दे प्रभाव दे कारण, I आयन दे प्रवास आस्तै सक्रियकरण ऊर्जा च बढ़ौतरी होंदी ऐ। 1.28 ईवी ऐ। पेरोवस्काइट सतह थमां निकलने आह् ले I आयनें दे प्रवास दे दौरान वीओसी च ऊर्जा बाधा नियंत्रण नमूने दी तुलना च बी मती ऐ (चित्र 1e)। नियंत्रण ते LOS FAPbI3 च I आयन प्रवास मार्गें दे योजनाबद्ध आरेख क्रमशः चित्र 1 च ते जी च दित्ते गे न। सिमुलेशन दे नतीजें थमां पता चलदा ऐ जे एलओएस VI दोषें दे निर्माण ते I दे वाष्पीकरण गी रोक सकदा ऐ, जिस कन्नै α थमां δ चरण संक्रमण दे न्यूक्लियेशन गी रोकेआ जाई सकदा ऐ।
ऑक्सालिक एसिड ते FAPbI3 पेरोवस्काइट दे बश्कार रिएक्शन दा परीक्षण कीता गेआ। ऑक्सालिक एसिड ते FAPbI3 दे घोल गी मिलाने दे बाद, बड्डी मात्रा च सफेद अवसाद बनी गेआ, जि’यां पूरक चित्र 2 च दिक्खेआ गेआ ऐ, पाउडर उत्पाद दी पन्छान एक्स-रे विवर्तन (XRD) (पूरक चित्र 3) ते फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (FTIR) (पूरक चित्र 4) दा उपयोग करियै शुद्ध PbC2O4 सामग्री दे रूप च कीती गेई। असें गी पता चलेआ जे ओक्सालिक एसिड कमरे दे तापमान पर आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (आईपीए) च लगभग 18 मिलिग्राम/एमएल दी घुलनशीलता कन्नै मता घुलनशील ऐ, जि’यां पूरक चित्र 5 च दिक्खेआ गेआ ऐ, इस कन्नै बाद च प्रसंस्करण गी आसान बनांदा ऐ की जे आईपीए, इक आम निष्क्रियता विलायक दे रूप च, थोड़े समें थमां परे पेरोवस्काइट परत गी नुकसान नेईं पजांदा ऐ इसलेई पेरोवस्काइट फिल्म गी ऑक्सैलिक एसिड घोल च डुबोने कन्नै जां पेरोवस्काइट पर आक्सीलिक एसिड घोल गी स्पिन-कोटिंग करियै, निम्नलिखित रासायनिक समीकरण दे अनुसार पेरोवस्काइट फिल्म दी सतह पर पतले ते घने PbC2O4 जल्दी हासल कीता जाई सकदा ऐ: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI। एफएआई गी आईपीए च घोलया जाई सकदा ऐ ते इस चाल्लीं खाना बनाने दे दौरान हटाया जाई सकदा ऐ। एलओएस दी मोटाई गी रिएक्शन दे समें ते पूर्ववर्ती सांद्रता कन्नै नियंत्रत कीता जाई सकदा ऐ।
नियंत्रण ते एलओएस पेरोवस्काइट फिल्में दी स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) छवियें गी चित्र 2a,b च दिक्खेआ गेआ ऐ। नतीजें थमां पता चलदा ऐ जे पेरोवस्काइट सतह आकृति विज्ञान च अच्छी तरह कन्नै संरक्षित ऐ , ते अनाज दी सतह उप्पर बड़ी मती गिनतरी च महीन कण जमा होंदे न , जेह् ड़े इन-सिटु रिएक्शन कन्नै बने दे PbC2O4 परत दा प्रतिनिधित्व करना चाहिदा ऐ एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म दी सतह थोड़ी चिकनी होंदी ऐ (पूरक चित्र 6) ते नियंत्रण फिल्म (पूरक चित्र 7) दी तुलना च पानी दा संपर्क कोन बड्डा होंदा ऐ। उत्पाद दी सतह परत गी भेद करने आस्तै उच्च रिजोल्यूशन अनुप्रस्थ संचरण इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HR-TEM) दा उपयोग कीता गेआ। नियंत्रण फिल्म (चित्र 2 ग) दी तुलना च, एलओएस पेरोवस्काइट (चित्र 2d) दे उप्पर लगभग 10 एनएम दी मोटाई आह् ली इक समान ते घनी पतली परत साफ तौर पर दिक्खी जंदी ऐ। PbC2O4 ते FAPbI3 दे बश्कार इंटरफेस दी जांच करने आस्तै उच्च कोण कुंडलाकार डार्क-फील्ड स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HAADF-STEM) दा उपयोग करियै FAPbI3 दे क्रिस्टलीय क्षेत्रें ते PbC2O4 दे अनाकार क्षेत्रें दी मौजूदगी गी साफ तौर पर दिक्खेआ जाई सकदा ऐ (पूरक चित्र 8)। ऑक्सालिक एसिड दे उपचार दे बाद पेरोवस्काइट दी सतह दी संरचना गी एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS) मापने कन्नै विशेषता दित्ती गेई ही, जि’यां चित्र 2e–g च दिक्खेआ गेआ ऐ। चित्र 2e च, C 1s चोटियां 284.8 eV ते 288.5 eV दे आसपास क्रमशः विशिष्ट सीसी ते एफए संकेतें कन्नै सरबंधत न। नियंत्रण झिल्ली दी तुलना च, एलओएस झिल्ली ने 289.2 ईवी पर इक अतिरिक्त चोटी दा प्रदर्शन कीता, जिसदा श्रेय C2O42- गी दित्ता गेआ ऐ। एलओएस पेरोवस्काइट दा O 1s स्पेक्ट्रम 531.7 eV, 532.5 eV, ते 533.4 eV पर त्रै रासायनिक रूप कन्नै अलग-अलग O 1s चोटियां प्रदर्शत करदा ऐ, जेह्ड़ा डिप्रोटोनेटेड सीओओ, बरकरार ऑक्सालेट समूह 30 दे C=O ते ओएच घटक दे ओ परमाणुएं दे अनुरूप ऐ (चित्र 2e) ))। नियंत्रण नमूने आस्तै, सिर्फ इक छोटी जेही O 1s चोटी दिक्खी गेई ही, जिसगी सतह पर केमिसोर्ब आक्सीजन दे कारण मन्नेआ जाई सकदा ऐ। Pb 4f7/2 ते Pb 4f5/2 दी नियंत्रण झिल्ली दी विशेषताएं क्रमशः 138.4 eV ते 143.3 eV पर स्थित न। असें दिक्खेआ जे एलओएस पेरोवस्काइट उच्च बद्धोबद्ध ऊर्जा दी बक्खी लगभग 0.15 eV दी पीबी चोटी दा बदलाव प्रदर्शत करदा ऐ, जेह्ड़ा C2O42- ते Pb परमाणुएं दे बश्कार इक मजबूत परस्पर क्रिया गी दर्शांदा ऐ (चित्र 2g)।
नियंत्रण ते बी एलओएस पेरोवस्काइट फिल्में दी इक एसईएम छवियां, शीर्ष दृश्य। ग नियंत्रण ते डी एलओएस पेरोवस्काइट फिल्में दी उच्च रिजोल्यूशन क्रॉस-सेक्शनल ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एचआर-टीईएम)। ई सी 1s, च ओ 1s ते जी पीबी 4f पेरोवस्काइट फिल्में दे उच्च रिजोल्यूशन एक्सपीएस। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलें दे रूप च दित्ता जंदा ऐ।
डीएफटी दे नतीजें दे अनुसार सैद्धांतिक रूप कन्नै एह् अनुमान लाया गेआ ऐ जे VI दोष ते I प्रवासन कन्नै α थमां δ च चरण संक्रमण आसानी कन्नै होंदा ऐ। पिछली रिपोर्टें च दस्सेआ गेआ ऐ जे फिल्में गी प्रकाश ते थर्मल तनाव च उजागर करने दे बाद प्रकाश विसर्जन दौरान पीसी आह् ली पेरोवस्काइट फिल्में थमां I2 तेजी कन्नै रिलीज होंदा ऐ31,32,33। पेरोवस्काइट दे α-चरण पर सीसा ऑक्सालेट दे स्थिरीकरण प्रभाव दी पुष्टि करने आस्तै, असें नियंत्रण ते एलओएस पेरोवस्काइट फिल्में गी क्रमशः टोल्यूनि युक्त पारदर्शी कांच दी बोतलें च डुबोया, ते फिर उ’नेंगी 1 सूरज दी रोशनी कन्नै 24 घैंटें तगर विकिरण कीता। अस पराबैंगनी ते दृश्यमान प्रकाश (यूवी-विस) दे अवशोषण गी मापा। ) टोल्यूनि घोल, जि’यां चित्र 3 ए च दिक्खेआ गेआ ऐ। नियंत्रण नमूने दी तुलना च, एलओएस-पेरोवस्काइट दे मामले च I2 अवशोषण दी तीव्रता मती घट्ट दिक्खी गेई, जेह् ड़ी इस गल्लै गी दस्सा करदी ऐ जे कॉम्पैक्ट एलओएस हल्के विसर्जन दौरान पेरोवस्काइट फिल्म थमां I2 दी रिलीज गी रोक सकदा ऐ। उम्र नियंत्रण ते एलओएस पेरोवस्काइट फिल्में दे फोटोग्राफें गी चित्र 3 बी ते सी दे इनसेट च दिक्खेआ गेआ ऐ। एलओएस पेरोवस्काइट अजें बी काला ऐ, जिसलै के नियंत्रण फिल्म दा ज्यादातर हिस्सा पीला होई गेदा ऐ। डुबोई दी फिल्म दे यूवी–दृश्य अवशोषण स्पेक्ट्रा गी चित्र 1 च दिक्खेआ गेआ ऐ। ३ख, सी। असें दिक्खेआ जे नियंत्रण फिल्म च α दे अनुरूप अवशोषण च साफ तौर उप्पर कमी आई ऐ। क्रिस्टल संरचना दे विकास गी दस्तावेज करने आस्तै एक्स-रे मापने कीते गे। 24 घैंटे दी रोशनी दे बाद, नियंत्रण पेरोवस्काइट ने इक मजबूत पीला δ-चरण संकेत (11.8°) दस्सेआ, जिसलै के एलओएस पेरोवस्काइट ने अजें बी इक अच्छा काला चरण बनाए रखेआ (चित्र 3d)।
टोल्यूनिन घोल दे यूवी-दृश्य अवशोषण स्पेक्ट्रा जिंदे च नियंत्रण फिल्म ते एलओएस फिल्म गी 1 सूरज दी रोशनी च 24 घैंटे तगर डुबोया गेआ हा। इनसेट च इक शीशी दिक्खी गेई ऐ जिस च हर फिल्म गी बराबर मात्रा च टोल्यूनि च डुबोया गेआ हा। ख नियंत्रण फिल्म ते सी एलओएस फिल्म दे यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा 1 सूरज दी रोशनी च 24 घैंटें दे बाद ते बाद च। इनसेट च परीक्षण फिल्म दी तस्वीर दिक्खी गेई ऐ। d एक्सपोजर दे 24 घैंटें थमां पैह् ले ते बाद च नियंत्रण ते एलओएस फिल्में दे एक्स-रे विवर्तन पैटर्न। एक्सपोजर दे 24 घैंटे दे बाद नियंत्रण फिल्म ई ते फिल्म च एलओएस दी एसईएम छवियां। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलें दे रूप च दित्ता जंदा ऐ।
24 घैंटे दी रोशनी दे बाद पेरोवस्काइट फिल्म दे सूक्ष्म संरचनात्मक बदलाव गी दिक्खने आस्तै असें स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) मापने कीते, जि’यां चित्र 3e,f च दिक्खेआ गेआ ऐ। नियंत्रण फिल्म च बड्डे दाने नष्ट कीते गे ते छोह् ड़ी सुई च बदली दित्ता गेआ, जेह् ड़ी δ-चरण उत्पाद FAPbI3 (चित्र 3e) दी आकृति विज्ञान कन्नै मेल खंदा हा। एलओएस फिल्में लेई, पेरोवस्काइट दाने अच्छी हालत च रौंह्दे न (चित्र 3 च)। नतीजें इस गल्ल दी पुष्टि कीती ऐ जे I दे नुकसान कन्नै काले चरण थमां पीले चरण च संक्रमण गी मता प्रेरित करदा ऐ, जिसलै के PbC2O4 काले चरण गी स्थिर करदा ऐ, जिस कन्नै I दे नुकसान गी रोकेआ जंदा ऐ। इक साथ आयोडीन जारी करना ते VI बनाना। जि’यां डीएफटी आसेआ भविष्यवाणी कीती गेई ऐ, एलओएस VI दोषें दे निर्माण गी रोक सकदा ऐ ते पेरोवस्काइट सतह पर I आयन दे प्रवास गी रोक सकदा ऐ।
इसदे अलावा, वायुमंडलीय हवा (सापेक्षिक आर्द्रता 30-60%) च पेरोवस्काइट फिल्में दे नमी प्रतिरोध पर PbC2O4 परत दे प्रभाव दा अध्ययन कीता गेआ। जि’यां पूरक चित्र 9 च दिक्खेआ गेआ ऐ, एलओएस पेरोवस्काइट 12 दिनें दे बाद बी काला हा, जिसलै के नियंत्रण फिल्म पीली होई गेई। एक्सआरडी मापने च, नियंत्रण फिल्म FAPbI3 दे δ चरण दे अनुरूप 11.8° पर इक मजबूत चोटी दस्सदी ऐ, जदके एलओएस पेरोवस्काइट काले α चरण गी खरी चाल्ली बरकरार रखदा ऐ (पूरक चित्र 10)।
पेरोवस्काइट सतह पर सीसा आक्सीलेट दे निष्क्रिय प्रभाव दा अध्ययन करने आस्तै स्थिर-स्थिति प्रकाश प्रकाश (पीएल) ते समें-निर्धारित प्रकाश प्रकाश (टीआरपीएल) दा उपयोग कीता गेआ। चित्र 4 ए च दस्सेआ गेआ ऐ जे एलओएस फिल्म ने पीएल तीव्रता च वृद्धि कीती ऐ। पीएल मैपिंग छवि च 10 × 10 μm2 दे पूरे क्षेत्र च एलओएस फिल्म दी तीव्रता नियंत्रण फिल्म दी तीव्रता थमां मती ऐ (पूरक चित्र 11), जेह् ड़ी इस गल्लै गी दस्सा करदी ऐ जे PbC2O4 पेरोवस्काइट फिल्म गी इक समान रूप कन्नै निष्क्रिय करदा ऐ। वाहक जीवनकाल गी इक घातीय फ़ंक्शन कन्नै टीआरपीएल क्षय दा अनुमान लाने कन्नै निर्धारत कीता जंदा ऐ (चित्र 4 बी)। एलओएस फिल्म दा वाहक जीवनकाल 5.2 μs ऐ, जेह् ड़ा 0.9 μs दी वाहक जीवनकाल आह् ली नियंत्रण फिल्म थमां मता लम्मा ऐ, जेह् ड़ा सतह दे गैर-विकिरणीय पुनर्संयोजन च कमी दा संकेत दिंदा ऐ।
कांच दे सब्सट्रेट पर पेरोवस्काइट फिल्में दे अस्थायी पीएल दे स्थिर-स्थिति पीएल ते बी-स्पेक्ट्रा। ग डिवाइस दी एसपी वक्र (एफटीओ/TiO2/SnO2/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-OMeTAD/Au)। d ईक्यूई स्पेक्ट्रम ते जेएससी ईक्यूई स्पेक्ट्रम गी सारें शा कुशल उपकरण थमां इकट्ठा कीता गेआ। d Voc आरेख पर इक पेरोवस्काइट उपकरण दी प्रकाश तीव्रता दी निर्भरता। च इक आईटीओ/पीईडीओटी:पीएसएस/पेरोवस्काइट/पीसीबीएम/औ साफ छेद उपकरण दा उपयोग करदे होई ठेठ एमकेआरसी विश्लेषण। वीटीएफएल ज़्यादा शा ज़्यादा ट्रैप भरने दा वोल्टेज ऐ। इनें आंकड़ें थमां असें जाल घनत्व (एनटी) दी गणना कीती। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलें दे रूप च दित्ता जंदा ऐ।
डिवाइस दे प्रदर्शन पर सीसा आक्सीलेट परत दे प्रभाव दा अध्ययन करने आस्तै, इक परंपरागत एफटीओ/TiO2/SnO2/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-OMeTAD/Au संपर्क संरचना दा इस्तेमाल कीता गेआ। बेहतर उपकरण प्रदर्शन हासल करने आस्तै अस मिथाइलमाइन हाइड्रोक्लोराइड (MACl) दे बजाय पेरोवस्काइट पूर्ववर्ती च एडिटिव दे रूप च फार्मामिडीन क्लोराइड (FACl) दा इस्तेमाल करदे आं, की जे FACl बेहतर क्रिस्टल गुणवत्ता प्रदान करी सकदा ऐ ते FAPbI335 दे बैंड गैप थमां बच सकदा ऐ (विस्तृत तुलना आस्तै पूरक चित्र 1 ते 2 दिक्खो)। ). १२-१४) दा)। आईपीए गी एंटीसोल्वेंट दे रूप च चुनेआ गेआ हा की जे एह् डाइथाइल ईथर (डीई) जां क्लोरोबेंजीन (सीबी)36 दी तुलना च पेरोवस्काइट फिल्में च बेहतर क्रिस्टल गुणवत्ता ते पसंदीदा उन्मुखीकरण प्रदान करदा ऐ (पूरक चित्र 15 ते 16)। PbC2O4 दी मोटाई गी सावधानी कन्नै अनुकूलित कीता गेआ हा तां जे ओक्सैलिक एसिड दी सांद्रता गी समायोजित करियै दोष निष्क्रियता ते चार्ज परिवहन गी ठीक ढंगै कन्नै संतुलित कीता जाई सकै (पूरक चित्र 17)। अनुकूलित नियंत्रण ते एलओएस उपकरणें दी क्रॉस-सेक्शनल एसईएम छवियें गी पूरक चित्र 18 च दिक्खेआ गेआ ऐ नियंत्रण ते एलओएस उपकरणें लेई ठेठ करंट घनत्व (सीडी) वक्रताएं गी चित्र 4 सी च दिक्खेआ गेआ ऐ, ते कड्ढे गेदे पैरामीटर गी पूरक तालिका 3 च दित्ता गेआ ऐ।अधिकतम बिजली रूपांतरण दक्षता (पीसीई) नियंत्रण कोशिकाएं 23.43% (22.94%), जेएससी 25.75 एमए सेमी-2 (25.74 एमए सेमी-2), Voc 1.16 वी (1.16 वी) ते रिवर्स (अग्गें) स्कैन। भरने दा कारक (एफएफ) 78.40% (76.69%) ऐ। ज़्यादा शा ज़्यादा पीसीई एलओएस पीएससी 25.39% (24.79%), जेएससी 25.77 एमए सेमी-2, वीओसी 1.18 वी, एफएफ रिवर्स (अग्गें स्कैन करने) थमां 83.50% (81.52%) ऐ। एलओएस डिवाइस ने इक भरोसेमंद त्रीयें पार्टी दी फोटोवोल्टिक प्रयोगशाला च 24.92% प्रमाणत फोटोवोल्टिक प्रदर्शन हासल कीता (पूरक चित्र 19)। बाहरी क्वांटम दक्षता (ईक्यूई) ने क्रमशः 24.90 एमए सेमी-2 (नियंत्रण) ते 25.18 एमए सेमी-2 (एलओएस पीएससी) दा इक समेकित जेएससी दित्ता, जेह् ड़ा मानक एएम 1.5 जी स्पेक्ट्रम च मापे गेदे जेएससी कन्नै खरा सहमति च हा (चित्र .4d)। ) ऐ . नियंत्रण ते एलओएस पीएससी आस्तै मापे गेदे पीसीई दा सांख्यिक वितरण पूरक चित्र 20 च दिक्खेआ गेआ ऐ।
जि’यां चित्र 4e च दिक्खेआ गेआ ऐ, जाल-सहायता आह् ली सतह पुनर्संयोजन पर PbC2O4 दे प्रभाव दा अध्ययन करने आस्तै Voc ते प्रकाश तीव्रता दे बश्कार रिश्तें दी गणना कीती गेई ही। एलओएस डिवाइस आस्तै फिट कीती गेदी लाइन दी ढलान 1.16 केबीटी/वर्ग ऐ, जेह् ड़ी नियंत्रण डिवाइस आस्तै फिट कीती गेदी लाइन दी ढलान (1.31 केबीटी/वर्ग) थमां घट्ट ऐ, जिस कन्नै इस गल्लै दी पुष्टि होंदी ऐ जे एलओएस डिकोय द्वारा सतह दे पुनर्संयोजन गी रोकने लेई उपयोगी ऐ। अस स्पेस चार्ज करंट लिमिटिंग (एससीएलसी) तकनीक दा उपयोग करदे आं जेह् ड़ी इक छेद उपकरण (आईटीओ/पीईडीओटी:पीएसएस/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-ओएमईटीएडी/Au) दी गहरे IV विशेषता गी मापने कन्नै इक पेरोवस्काइट फिल्म दे दोष घनत्व गी मात्रात्मक रूप कन्नै मापने आस्तै जि’यां चित्र च दिक्खेआ गेआ ऐ। ४च दिखाओ। जाल घनत्व दी गणना सूत्र Nt = 2ε0εVTFL/eL2 कन्नै कीती जंदी ऐ, जित्थै ε पेरोवस्काइट फिल्म दा सापेक्ष ढांकता हुआ स्थिरांक ऐ, ε0 वैक्यूम दा ढांकता हुआ स्थिरांक ऐ, VTFL जाल गी भरने आस्तै सीमित वोल्टेज ऐ, e चार्ज ऐ, L पेरोवस्काइट फिल्म दी मोटाई ऐ (650 एनएम)। वीओसी उपकरण दे दोष घनत्व दी गणना 1.450 × 1015 सेमी–3 कीती गेई ऐ, जेह् ड़ी नियंत्रण उपकरण दे दोष घनत्व थमां घट्ट ऐ, जेह् ड़ी 1.795 × 1015 सेमी–3 ऐ।
अनपैक कीते गेदे उपकरण गी नाइट्रोजन दे हेठ पूरी दिन दी रोशनी च मती शक्ति बिंदु (एमपीपी) पर परीक्षण कीता गेआ तां जे इसदी लम्मी अवधि आह् ली प्रदर्शन स्थिरता दी जांच कीती जाई सकै (चित्र 5 ए)। 550 घैंटे दे बाद बी एलओएस डिवाइस ने अपनी मती दक्षता दा 92% बरकरार रक्खेआ हा, जिसलै के नियंत्रण डिवाइस दा प्रदर्शन अपने मूल प्रदर्शन दे 60% तगर घट्ट होई गेआ हा। पुराने उपकरण च तत्वें दे वितरण गी उड़ान दे समें सेकेंडरी आयन मास स्पेक्ट्रोमेट्री (ToF-SIMS) (चित्र 5 बी, सी) कन्नै मापा गेआ। ऊपरी सोने दे नियंत्रण क्षेत्र च आयोडीन दा बड्डा जमाव दिक्खेआ जाई सकदा ऐ। अक्रिय गैस संरक्षण दी स्थिति च पर्यावरण गी क्षतिग्रस्त करने आह् ले कारक जि’यां नमीं ते आक्सीजन गी बाहर कड्ढी दित्ता जंदा ऐ, जिस कन्नै एह् सुझाऽ दित्ता जंदा ऐ जे अंदरूनी तंत्र (यानी आयन प्रवासन) जिम्मेदार न। ToF-SIMS दे नतीजें दे अनुसार, Au इलेक्ट्रोड च I- ते AuI2- आयन दा पता चलेआ, जेह् ड़ा पेरोवस्काइट थमां Au च I दे प्रसार गी दर्शांदा ऐ। नियंत्रण उपकरण च I- ते AuI2- आयनों दी सिग्नल तीव्रता वीओसी नमूने दी तुलना च लगभग 10 गुना मती ऐ। पिछली रिपोर्टें च दस्सेआ गेआ ऐ जे आयन पारगमन कन्नै स्पाइरो-ओएमईटीएडी दी छेद चालकता च तेजी कन्नै कमी ते शीर्शक इलेक्ट्रोड परत दी रासायनिक जंग होई सकदी ऐ, जिस कन्नै डिवाइस च इंटरफेसियल संपर्क च गिरावट आई सकदी ऐ37,38। Au इलेक्ट्रोड गी हटाई दित्ता गेआ ते स्पाइरो-OMeTAD परत गी सब्सट्रेट थमां क्लोरोबेंजीन घोल कन्नै साफ कीता गेआ। इसदे बाद असें चराई दी घटना एक्स-रे विवर्तन (जीआईएक्सआरडी) (चित्र 5d) दा उपयोग करियै फिल्म दी विशेषता कीती। नतीजें थमां पता चलदा ऐ जे नियंत्रण फिल्म च 11.8° पर इक स्पष्ट विवर्तन चोटी ऐ, जदके एलओएस नमूने च कोई बी नमीं विवर्तन चोटी नेईं दिक्खी जंदी ऐ। नतीजें थमां पता चलदा ऐ जे नियंत्रण फिल्म च I आयन दे बड्डे नुकसान कन्नै δ चरण पैदा होंदा ऐ, जदके एलओएस फिल्म च एह् प्रक्रिया साफ तौर पर रोकदी ऐ।
नाइट्रोजन दे वातावरण च इक अनसील डिवाइस दी 575 घैंटे दी लगातार एमपीपी ट्रैकिंग ते बिना यूवी फिल्टर दे 1 सूरज दी रोशनी। एलओएस एमपीपी नियंत्रण उपकरण ते उम्र बढ़ने आह् ले उपकरण च बी आई- ते सी AuI2- आयनों दा ToF-SIMS वितरण। पीले, हरे ते नारंगी रंग दे शेड्स Au, Spiro-OMeTAD ते पेरोवस्काइट कन्नै मेल खंदे न। डी एमपीपी परीक्षण दे बाद पेरोवस्काइट फिल्म दा जीआईएक्सआरडी। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलें दे रूप च दित्ता जंदा ऐ।
तापमान-निर्भर चालकता गी इस गल्लै दी पुष्टि करने आस्तै मापा गेआ जे PbC2O4 आयन प्रवासन गी रोक सकदा ऐ (पूरक चित्र 21)। आयन प्रवासन दी सक्रियता ऊर्जा (Ea) गी बक्ख-बक्ख तापमान (T) पर FAPbI3 फिल्म दी चालकता (σ) च बदलाव गी मापने कन्नै ते नर्नस्ट-आइंस्टीन रिश्ते दा उपयोग करियै निर्धारत कीता जंदा ऐ: σT = σ0exp(−Ea/kBT), जित्थें σ0 इक स्थिरांक ऐ, kB बोल्ट्जमैन स्थिरांक ऐ। अस ln(σT) बनाम 1/T दी ढलान थमां Ea दा मान हासल करदे आं, जेह् ड़ा नियंत्रण आस्तै 0.283 eV ते LOS डिवाइस आस्तै 0.419 eV ऐ।
संक्षेप च, अस FAPbI3 पेरोवस्काइट दे अपघटन मार्ग ते α-δ चरण संक्रमण दी ऊर्जा बाधा पर बक्ख-बक्ख दोषें दे प्रभाव दी पन्छान करने आस्तै इक सैद्धांतिक ढांचे प्रदान करदे आं। इनें दोषें च VI दोष सैद्धांतिक रूप कन्नै α थमां δ च चरण संक्रमण गी आसानी कन्नै पैदा करने दी भविष्यवाणी कीती गेई ऐ। I रिक्त स्थानें दे निर्माण ते I आयनें दे प्रवास गी रोकने कन्नै FAPbI3 दे α-चरण गी स्थिर करने आस्तै PbC2O4 दी पानी च अघुलनशील ते रसैनक रूप कन्नै स्थिर घनी परत पेश कीती जंदी ऐ। एह् रणनीति इंटरफेस गैर-विकिरणशील पुनर्संयोजन गी काफी हद तगर घट्ट करदी ऐ, सौर कोशिकाएं दी दक्षता गी 25.39% तगर बधांदी ऐ ते संचालन स्थिरता च सुधार करदी ऐ। साढ़े नतीजे दोष-प्रेरित α थमां δ चरण संक्रमण गी रोकने कन्नै कुशल ते स्थिर फॉर्मेमिडीन पीएससी हासल करने लेई मार्गदर्शन प्रदान करदे न।
टाइटेनियम (IV) आइसोप्रोप्रोक्साइड (टीटीआईपी, 99.999%) सिग्मा-एल्ड्रिच थमां खरीदेआ गेआ हा। हाइड्रोक्लोरिक एसिड (HCl, 35.0–37.0%) ते इथानॉल (निर्जल) गी गुआंगज़ौ रसायन उद्योग थमां खरीदेआ गेआ हा। SnO2 (15 wt% tin(IV) ऑक्साइड कोलाइडयन फैलाव) गी अल्फा ऐसर थमां खरीदेआ गेआ हा। सीसा (II) आयोडाइड (PbI2, 99.99%) टीसीआई शंघाई (चीन) थमां खरीदेआ गेआ हा। फार्मामाइडीन आयोडाइड (एफएआई, ≥99.5%), फॉर्मेमिडीन क्लोराइड (एफएसीएल, ≥99.5%), मिथाइलमाइन हाइड्रोक्लोराइड (एमएसीएल, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-टेट्राकिस्-(एन , एन-डी-पी) )-मेथोक्सीनिलिन)-9,9′-स्पाइरोबिफ्लोरीन (स्पाइरो-ओएमईटीएडी, ≥99.5%), लिथियम बिस (ट्राइफ्लोरोमेथेन) सल्फोनिलिमाइड (ली-टीएफएसआई, 99.95%), 4-टर्ट -ब्यूटाइलपाइरिडीन (टीबीपी, 96%) गी शीआन पॉलिमर लाइट टेक्नोलॉजी कंपनी (चीन) थमां खरीदेआ गेआ हा। एन, एन-डाइमिथाइलफॉर्ममाइड (डीएमएफ, 99.8%), डाइमिथाइल सल्फोक्साइड (डीएमएसओ, 99.9%), आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (आईपीए, 99.8%), क्लोरोबेंजीन (सीबी, 99.8%), एसीटोनिट्राइल (एसीएन)। सिग्मा-एल्ड्रिच से खरीदा। ऑक्सालिक एसिड (H2C2O4, 99.9%) मैकलिन थमां खरीदेआ गेआ हा। सारे रसायनें दा इस्तेमाल उस्सै चाल्ली कीता गेआ जि’यां हासल कीता गेआ हा, बगैर कुसै होर संशोधन दे।
आईटीओ जां एफटीओ सब्सट्रेट (1.5 × 1.5 सेमी2) गी क्रमशः 10 मिंट तगर डिटर्जेंट, एसीटोन, ते इथानॉल कन्नै अल्ट्रासोनिक तरीके कन्नै साफ कीता गेआ, ते उसदे बाद नाइट्रोजन दी धारा दे हेठ सुक्खेआ गेआ। 500 डिग्री सेल्सियस पर 60 मिंट तगर जमा कीते गेदे इथानॉल (1/25, v/v) च टाइटेनियम डाइआइसोप्रोपोक्सीबिस (एसिटाइलएसीटोनेट) दे घोल दा उपयोग करियै इक एफटीओ सब्सट्रेट पर इक घनी TiO2 बाधा परत जमा कीती गेई। SnO2 कोलाइडयन फैलाव गी 1:5 दे आयतन अनुपात च विआयनीकृत पानी कन्नै पतला कीता गेआ। 20 मिनट तगर यूवी ओजोन कन्नै इलाज कीते गेदे साफ सब्सट्रेट पर SnO2 नैनोकणें दी पतली फिल्म गी 4000 आरपीएम पर 30 सेकंड तगर जमा कीता गेआ ते उसदे बाद 150 डिग्री सेल्सियस पर 30 मिनट तगर पूर्व-गर्म कीता गेआ। पेरोवस्काइट पूर्ववर्ती घोल आस्तै, 275.2 मिलीग्राम एफएआई, 737.6 मिलीग्राम पीबीआई2 ते एफएसीएल (20 मोल%) गी डीएमएफ/डीएमएसओ (15/1) मिश्रित विलायक च घोलया गेआ। पेरोवस्काइट परत गी यूवी-ओजोन-उपचारित SnO2 परत दे उप्पर 40 μL पेरोवस्काइट पूर्ववर्ती घोल गी 5000 आरपीएम पर 25 एस तगर परिवेश च हवा च सेंट्रीफ्यूज करियै तैयार कीता गेआ। पिछली बारी दे 5 सेकंड बाद 50 μL MACl IPA घोल (4 mg/mL) गी एंटीसोल्वेंट दे रूप च सब्सट्रेट उप्पर जल्दी गै सुट्टी दित्ता गेआ। फिर, ताजा तैयार कीती गेदी फिल्में गी 150 डिग्री सेल्सियस पर 20 मिंट ते फिर 100 डिग्री सेल्सियस पर 10 मिंट तगर एनील कीता गेआ। पेरोवस्काइट फिल्म गी कमरे दे तापमान पर ठंडा करने दे बाद, H2C2O4 घोल (1, 2, 4 मिलीग्राम 1 एमएल आईपीए च घोल) गी 4000 आरपीएम पर 30 एस तगर सेंट्रीफ्यूज कीता गेआ तां जे पेरोवस्काइट दी सतह गी निष्क्रिय कीता जाई सकै। 72.3 मिलीग्राम स्पाइरो-ओएमईटीएडी, 1 मिलीलीटर सीबी, 27 μl टीबीपी ते 17.5 μl ली-टीएफएसआई (1 मिलीलीटर एसीटोनिट्राइल च 520 मिलीग्राम) गी मिलाइयै तैयार कीते गेदे स्पाइरो-ओएमईटीएडी घोल गी 30 एस दे अंदर 4000 आरपीएम पर फिल्म पर स्पिन-कोट कीता गेआ। आखरी च, 100 एनएम मोटी Au परत गी 0.05 एनएम/सेकंड (0~1 एनएम), 0.1 एनएम/सेकंड (2~15 एनएम) ते 0.5 एनएम/सेकंड (16~100 एनएम) दी दर कन्नै वैक्यूम च वाष्पित कीता गेआ। ).
पेरोवस्काइट सौर कोशिकाएं दे एससी प्रदर्शन गी 100 एमवी/सेमी2 दी रोशनी दी तीव्रता पर सौर सिम्युलेटर रोशनी (एसएस-एक्स50) दे हेठ केथली 2400 मीटर दा उपयोग करियै मापा गेआ ते कैलिब्रेटेड मानक सिलिकॉन सौर कोशिकाएं दा उपयोग करियै सत्यापन कीता गेआ। जदूं तकर एह् नेईं दस्सेआ गेआ ऐ, एसपी वक्रताएं गी नाइट्रोजन कन्नै भरोचे दे दस्ताने दे डिब्बे च कमरे दे तापमान (~25°C) च अग्गें ते उल्टे स्कैन मोड (वोल्टेज स्टेप 20 एमवी, देरी दा समां 10 एमएस) च मापा गेआ हा। मापे गेदे पीएससी लेई 0.067 सेमी2 दा प्रभावी क्षेत्र निर्धारत करने लेई छाया मास्क दा इस्तेमाल कीता गेआ। ईक्यूई मापने गी डिवाइस पर केंद्रत मोनोक्रोमैटिक रोशनी कन्नै पीवीई300-आईवीटी210 सिस्टम (इंडस्ट्रियल विजन टेक्नोलॉजी(s) प्राइवेट लिमिटेड) दा उपयोग करियै परिवेश हवा च कीता गेआ। डिवाइस दी स्थिरता आस्तै गैर-कैप्सूल सौर कोशिकाएं दा परीक्षण नाइट्रोजन ग्लवबॉक्स च बिना यूवी फिल्टर दे 100 एमवी/सेमी2 दबाव पर कीता गेआ। ToF-SIMS गी पीएचआई नैनोटीओएफआईआई टाइम-ऑफ-फ्लाईट सिम्स दा उपयोग करियै मापा जंदा ऐ। गहराई प्रोफाइलिंग 400×400 माइक्रोन क्षेत्रफल आह् ली 4 केवी आर आयन बंदूक दा उपयोग करियै हासल कीती गेई।
एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS) मापने गी थर्मो-वीजी साइंटिफिक सिस्टम (ESCALAB 250) पर मोनोक्रोमैटाइज्ड Al Kα (एक्सपीएस मोड आस्तै) दा उपयोग करदे होई 5.0 × 10–7 Pa दे दबाव पर कीता गेआ हा स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) JEOL-JSM-6330F प्रणाली पर कीता गेआ हा। पेरोवस्काइट फिल्में दी सतह आकृति विज्ञान ते खुरदरापन गी परमाणु बल माइक्रोस्कोपी (एएफएम) (ब्रुकर डायमेंशन फास्टस्कैन) दा उपयोग करियै मापा गेआ। एसटीईएम ते एचएएडीएफ-एसटीईएम एफईआई टाइटन थीमिस एसटीईएम च आयोजित कीते जंदे न। यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा गी यूवी-3600प्लस (शिमाज़ू कारपोरेशन) दा उपयोग करियै मापा गेआ। स्पेस चार्ज लिमिटिंग करंट (एससीएलसी) गी केथली 2400 मीटर पर दर्ज कीता गेआ। वाहक जीवनकाल क्षय दे स्थिर-स्थिति प्रकाश प्रकाश (पीएल) ते समें-निर्धारित प्रकाश प्रकाश (टीआरपीएल) गी एफएलएस 1000 प्रकाश प्रकाश स्पेक्ट्रोमीटर दा उपयोग करियै मापा गेआ। पीएल मैपिंग छवियें गी होरिबा लैबराम रमन प्रणाली एचआर इवोल्यूशन दा उपयोग करियै मापा गेआ। फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (एफटीआईआर) गी थर्मो-फिशर निकोलेट एनएक्सआर 9650 प्रणाली दा उपयोग करियै कीता गेआ।
इस कम्म च, अस α-चरण थमां δ-चरण च चरण संक्रमण मार्ग दा अध्ययन करने आस्तै एसएसडब्ल्यू मार्ग नमूनें दी विधि दा उपयोग करदे आं। एसएसडब्ल्यू विधि च संभावित ऊर्जा सतह दी गति बेतरतीब नरम मोड (दूए डेरिवेटिव) दी दिशा कन्नै निर्धारत कीती जंदी ऐ, जेह् ड़ी संभावित ऊर्जा सतह दा विस्तृत ते उद्देश्यपूर्ण अध्ययन दी अनुमति दिंदा ऐ। इस कम्म च 72 परमाणु सुपरसेल पर पथ नमूनें दी जांच कीती जंदी ऐ, ते डीएफटी स्तर पर 100 शा मते शुरूआती/अंतिम स्थिति (आईएस/एफएस) जोड़े इकट्ठे कीते जंदे न। आईएस/एफएस जोड़ीवार डेटा सेट दे आधार उप्पर, शुरूआती संरचना ते अंतिम संरचना गी जोड़ने आह् ला रस्ता परमाणुएं दे बश्कार पत्तर कन्नै निर्धारत कीता जाई सकदा ऐ, ते उसदे बाद चर इकाई सतह कन्नै दो-तरफा गतिविधि दा उपयोग संक्रमण स्थिति विधि गी सुचारू रूप कन्नै निर्धारत करने लेई कीता जंदा ऐ। (वी के-देसव)। संक्रमण स्थिति दी खोज दे बाद ऊर्जा बाधाएं दी रैंकिंग करियै सबनें थमां घट्ट बाधा आह् ला रस्ता निर्धारत कीता जाई सकदा ऐ।
सारे डीएफटी गणना वीएएसपी (संस्करण 5.3.5) दा उपयोग करदे होई कीती गेई ही, जित्थै सी, एन, एच, पीबी, ते आई परमाणुएं दे इलेक्ट्रॉन-आयन परस्पर क्रियाएं गी इक अनुमानित प्रवर्धित तरंग (पीएडब्ल्यू) योजना कन्नै दर्शाया गेआ ऐ। एक्सचेंज सहसंबंध फ़ंक्शन दा वर्णन पर्ड्यू-बर्के-एर्न्ज़रहोफ पैरामीटराइजेशन च सामान्यीकृत ढाल अनुमान कन्नै कीता गेआ ऐ। समतल तरंगें लेई ऊर्जा सीमा 400 ईवी पर सेट कीती गेई ही। मोंखोर्स्ट–पैक के-बिंदु ग्रिड दा आकार (2 × 2 × 1) ऐ। सब्भै संरचनाएं लेई जाली ते परमाणु स्थितियें गी पूरी चाल्ली अनुकूलित कीता गेआ हा, जदूं तकर जे ज़्यादातर तनाव घटक 0.1 जीपीए थमां घट्ट नेईं हा ते ज़्यादातर बल घटक 0.02 ईवी/ए थमां घट्ट नेईं हा। सतह दे माडल च, FAPbI3 दी सतह च 4 परतें होंदे न, निचली परत च FAPbI3 दे शरीर दा अनुकरण करने आह् ले स्थिर परमाणु होंदे न, ते शीर्शक त्रै परतें अनुकूलन प्रक्रिया दे दौरान आज़ादी कन्नै चल सकदियां न। PbC2O4 परत 1 एमएल मोटी ऐ ते FAPbI3 दी I-टर्मिनल सतह पर स्थित ऐ, जित्थै Pb 1 I ते 4 O कन्नै बद्ध ऐ।
अध्ययन डिजाइन दे बारे च होर मती जानकारी आस्तै इस लेख कन्नै जुड़े दा प्राकृतिक पोर्टफोलियो रिपोर्ट सार दिक्खो ।
इस अध्ययन दे दौरान हासल कीते गेदे जां विश्लेषण कीते गेदे सारे डेटा गी प्रकाशत लेख च शामल कीता गेआ ऐ, ते कन्नै गै समर्थन जानकारी ते कच्चे डेटा फाइलें च बी शामल कीता गेआ ऐ। इस अध्ययन च पेश कीते गेदे कच्चे आंकड़े https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 पर उपलब्ध न। इस लेख लेई स्रोत डेटा दित्ता गेदा ऐ।
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